Projet de recherche doctoral
maxime Mathieu
PhD student (aspirant)
maxime.mathieu@unamur.be
Le projet de recherche consiste en la conception de monocristaux de porosité hiérarchisée à base de dioxyde de titane seul et combinés avec de l’oxyde de cérium et/ou de zirconium sur lesquels un élément actif sera dispersé de manière atomique. Ces catalyseurs assureront l’hydrogénation catalytique du CO2 à basse température avec un très grand taux de conversion et une excellente sélectivité en méthanol.
La première étape de ce projet consistera à développer une méthode de synthèse de monocristaux poreux hiérarchisés. Tout d’abord, un template de carbone de porosité hiérarchisée suivant le motif micro-méso macropore sera optimisé afin d’obtenir une structure carbonée rigide ordonnée de haute surface spécifique. La taille des pores sera modulée en variant les conditions de synthèse. En parallèle, des monocristaux de dioxyde de titane seront développés sur base d’un procédé hydrothermal et permettront le contrôle de la croissance des facettes cristallines.
Sur base du savoir-faire développé pour la synthèse de monocristaux, des monocristaux poreux hiérarchisés seront ensuite conçus en incorporant une quantité déterminée de template de carbone lors du traitement hydrothermal afin de favoriser l’infiltration des précurseurs et la croissance cristalline de TiO2 au sein du template carboné. Ce template sera ensuite éliminé par traitement thermique, permettant l’obtention de monocristaux ayant une porosité interconnectée et une grande surface spécifique.
La quantité de template et les conditions de synthèse seront optimisées pour contrôler la porosité, la structure cristalline et la taille des cristaux obtenus.Cette synthèse sera étendue à la formation de monocristaux d’oxydes mixtes titane-cérium, titane-zirconium et cérium-zirconium. Une méthode générale de dépôt atomique d’éléments actifs sera développée. Les paramètres de synthèse seront étudiés afin de permettre une dispersion atomique de phase active sur des substrats hautement poreux. Après optimisation, cette méthode sera appliquée à la dispersion atomique de cuivre sur les monocristaux poreux préparés durant la première partie du travail. Un dépôt de métal noble sera aussi envisagé sur ces substrats. Les propriétés physico-chimiques des différents catalyseurs générés seront caractérisées tout au long du projet de recherche par différentes techniques d’analyse. Ces analyses viseront à identifier les propriétés structurales, texturales ainsi que les propriétés chimiques des matériaux. En parallèle, les propriétés catalytiques des différentes formulations seront déterminées au travers de tests catalytiques en micropilote en flux gazeux de CO2 et de H2. Les performances catalytiques de conversion et la sélectivité en CH3OH seront évaluées et permettront de sélectionner les catalyseurs les plus performants à basse température.
